Title: Beiträge zur Ermittlung der Reinheit von natürlichem hochreinen Silicium mit Hilfe der Kopplung von Laser-Ablation und hochauflösender ICP-MS
Authors: Michaliszyn, Lena, Physikalisch-Technische Bundesanstalt (PTB), Fachbereich 3.1, Allgemeine und Anorganische Chemie, ORCID: 0000-0002-5677-7519
Contributors: HostingInstitution: Physikalisch-Technische Bundesanstalt (PTB), ISNI: 0000 0001 2186 1887
Pages:206
Language:de
DOI:10.7795/110.20231208
Resource Type: Text / Dissertation
Publisher: Physikalisch-Technische Bundesanstalt (PTB)
Rights: Vervielfältigung nur zum eigenen persönlichen Gebrauch.
Relationships: IsPartOf: ISSN 2941-1297
IsIdenticalTo: ISBN 978-3-944659-30-5
Dates: Available: 2024-02-01
Created: 2024-01
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Keywords Laser-Ablation ; Massenspektrometrie ; LA-ICP-MS ; LA-ID-ICP-MS ; Analytik ; SI-Rückführung ; Messunsicherheit ; Silicium ; Standardreferenzmaterial ; Quantifizierung ; Isotopenverdünnung ; Standardaddition ; Festkörperanalyse
Abstract: Im Rahmen der Reversion des Internationalen Einheitensystems traten im Mai 2019 neue Definitionen für einige der SI-Basiseinheiten (Mol und Kilogramm) in Kraft, die auf Naturkonstanten beruhen. Sowohl das Mol, als auch das Kilogramm lassen sich über hochreine Siliciumkugeln darstellen. Da das bisher genutzte, isotopenangereichte Material sehr kostspielig ist, soll eine Weitergabe über Silicium mit natürlicher Isotopenzusammensetzung erfolgen. Die direkte, SI-rückgeführte Festkörperanalyse stellt dabei noch immer eine Herausforderung dar, weshalb im Rahmen dieser Dissertation eine LA-ICP-MS-Methode entwickelt wurde, die eine solche Quantifizierung ermöglicht, ohne dabei ein Matrix-angepasstes, festes Referenzmaterial zu benötigen. Stattdessen wird der Gehalt eines Referenzelements aus der Probe selbst herangezogen, um den Massenanteil des Analytelements zu bestimmen. Die Methode nutzt gleichzeitig die Vorteile der Standardaddition und der Isotopenverdünnung. Dafür werden zwei Konzentrationsreihen so präpariert, dass bei paralleler Einspeisung einer der Lösungen und der ablatierten Probe in das Plasma, das gewünschte Isotopenverhältnis messbar wird. Wie bei einer Standardaddition ergibt sich aus den Messungen des ablatierten Materials zusammen mit den verschiedenen Lösungen eine Regressionsgerade. Deren Parameter können in die neu entwickelten Gleichungen eingesetzt werden, um den Massenanteil des Analytelements zu ermitteln. Im Gegensatz zu Intensitätsmessungen ist eine Verhältnismessung nahezu frei von äußeren Einflüssen, welche Schwankungen der Signale bedingen können. Dadurch besitzt das Messergebnis und schlussendlich der ermittelte Massenanteil eine geringere Messunsicherheit.
Nach der Auswahl eines geeigneten Y-Stücks zur Verbindung der LA mit der Sprühkammer und dem ICP konnte, anhand einer Quantifizierung von Bor in einem Standardmaterial, gezeigt werden, dass die neu entwickelte LA-ID-ICP-MS-Methode für die SI-rückgeführte Quantifizierung von Spurengehalten in festen Proben genutzt werden kann. Im Vergleich zu der einfachen LA-ICP-MS-Methode konnte die relative Messunsicherheit nahezu halbiert werden. Die Abweichung vom zertifizierten Wert reduzierte sich sogar von −28 % auf lediglich 1,5 %. Damit wurde gezeigt, dass die LA-ID-ICP-MS eine Möglichkeit bietet, hochpräzise Quantifizierungen von Spurengehalten mit geringer Messunsicherheit durchzuführen. Neben dem Standardmaterial wurde eine hochreine Siliciumprobe auf ihren Borgehalt und Homogenität untersucht. Dieser lag unter der ermittelten Nachweisgrenze von 8,47 μg/g. Dass die Methode nicht nur für Reinststoffe, sondern auch für komplexere Matrices eingesetzt werden kann, wurde durch die erfolgreiche Quantifizierung von Magnesium in einer CaCO3-Matrix gezeigt.
Series Information: PTB-Bericht Diss-2
Citation: Michaliszyn, L., 2023. Beiträge zur Ermittlung der Reinheit von natürlichem hochreinen Silicium mit Hilfe der Kopplung von Laser-Ablation und hochauf lösender ICP-MS. Dissertation, Universität Leipzig. Braunschweig: Physikalisch-Technische Bundesanstalt. PTB-Bericht Diss-2. ISBN 978-3-944659-30-5. Verfügbar unter: https://doi.org/10.7795/110.20231208